产生医用放射性核素核数据的测量_理论计算与评价

第23卷第1期 2006年3月

原子核物理评论

N uclear P hysics Review

V ol 23, N o. 1 M ar. , 2006

文章编号:1007-4627(2006) 01-0078-06

产生医用放射性核素核数据的测量、理论计算与评价

王书暖, 李春晟

(中国原子能科学研究院, 北京102413)

摘要:简要介绍已广泛用于临床的32P,

192169

Sr,

10386

Pd,

105

125

131111

I, In,

137

Cs, In,

153

Sm, I,

186149

Re,

188166

Re,

Ir 和具有很大潜在使用可能性的64Cu, Yb,

177

Cu, Ga, Y, Rh,

114m 124

Pm, H o,

Lu,

211

At,

213

Bi,

225

Ac 26个放射性核素利用反应堆或加速器或衰变的55种不同途径产

生的核数据的测量、理论计算及数据可靠性的初步评价, 以改善其在诊断和治疗医用中的安全性、有效性和科学性。

关键词:医用同位素; 核数据; 测量; 评价中图分类号:O 571 文献标识码:A 随着科学和技术的进步、经济的发展, 微观核数据的需求领域、能区范围在不断扩展, 精度要求在不断提高。除了现代核装置和核电方面裂变反应堆技术以外的许多其它核应用领域也有着日益增长的经济意义的复杂核数据需求。这里介绍在产生核医学诊治方面放射性核素核数据的需求、相关核数据测量、评价、计算等方面的情况。其中包括已广泛使用于临床的

137

用放射性核素核数据和这些核素衰变数据的需求。 (一) 已广泛用于临床的11个核素24种产生途径的核数据的测量、理论计算及数据可靠性的初步评价情况简介: (1) 生。

P:用反应堆、以P(n, ) 反应途径产

P 的T 1/2为14. 3d, 发射 -的最大能量为1. 7

188

Sr,

90192

103

Pd,

137

125

131188

I, MeV 。热能区各数据库数据较一致, 低能区和中间能区JENDL 3. 3数据为好, 但在高能区JENDL 3. 3无论在符合14M eV 实验数据上还是在系统性趋势上(0. 433m b) 均不如ENDF/B VI 。因此, 1MeV 以下推荐使用JENDL 3. 3评价数据, 高于1MeV 推荐使用ENDF/B VI 评价数据。 (2)

Cs,

153

Sm,

186

Re, Re, Ir(除了Cs 和Re

以外, 中国原子能科学研究院均有产品) 和很少常规使用、但却具有很大潜在使用价值和可能性的

Cu, Pm , Yb,

Cu,

Ga,

169

177

105

Rh,

211

111

In,

213

114m

In,

225

124

149166

H o, Yb, Lu, At,

Bi,

111

Ac(中

114m

国原子能科学研究院已有64Cu,

169

177

Ga, In, In,

P:用反应堆或加速器、以32S(n, p) 反应

Lu 产品) 26个放射性核素利用反应堆或途径产生。

尽管32S (n, p) 反应数据在IRDF 90(Interna tional Reactor Do simetry File) 中存在, 但仍需对其有矛盾的数据进行研究。JENDL 剂量文档看似好的, 并且是较新的评价, 但BM E N TI 251/2001指出文档3和文档33在低能极限的数据一致性上有问题(一个是0. 92M eV , 另一个是1. 5M eV ) , 并且文档33是取自早已过时的IRDF 85剂量文档。使用ENDF/B VI 或JENDL/D 99可能是一种选择。

加速器或衰变的55种不同途径产生的核数据的测量、评价和理论计算的基本情况。国际原子能机构(IAEA) 已组织这方面的国际合作研究项目并仍在继续, 并强调了产生这些核素的核数据和这些核素衰变数据质量的提高将会大大改善诊治医用放射性核素应用的安全性、有效性和科学性。这里介绍这方面国际合作研究项目的近期进展

[1]

。我们国内也

应开展这方面相关核数据的实验测量、理论计算及评价和建库的系统工作, 以满足产生诊断和治疗医

收稿日期:2005 09 05; 修改日期:2005 12 22

w 作者简介:王书暖(1942-) , 女(汉族) , 山东烟台人, 研究员, 从事核反应理论研究及核数据理论计算;

第1期王书暖等:产生医用放射性核素核数据的测量、理论计算与评价

∀79∀

(3)

Sr:用反应堆或加速器、以89Y(n, p) 反导致杂质102Rh 半寿命分别为2. 9a 和207d 的同质异能态的存在, 已有测量数据, 也应给出评价。近年来美国至少已建20台回旋加速器用这一反应途径生产医用103Pd 同位素。 (10) 径产生。

仅有一组实验数据, 但X 射线数据很好, 并且可以拟合。有厚靶产额数据。d 核入射引起反应的产额是质子入射引起反应产额的两倍, 因此用这一反应途径产生103Pd 更为有效, 但必须同时考虑导致产生两个同质异能态出现的(d, p2n) 杂质反应。 (11) (12)

125

103103

应途径产生。

Sr 的T 1/2为50. 5d, 发射 -的最大能量为1. 5M eV, 是一个纯的放射体, 有着大量的医学应用。Dmitrovg rad(俄罗斯) 的高通量反应堆利用

Pd:用加速器、以

103

Rh(d, 2n) 反应途

Y(n, p) 反应途径产生89Sr 非常成功。已有新的

6 12M eV (4) 生。

Y(n, p) 反应实验数据(Julich) , 但还

没有被收集到EXFOR 。

Sr:用反应堆、以Sr(n, ) 反应途径产

JENDL 3. 3评价数据与实验测量数据符合最好, 并且高能段JENDL 3. 3结果也是可以接受的。但高能段直接、半直接辐射俘获效应应加以考虑。 (5) 生。

Pd:可用

104

Pd( , n) 反应途径产生。这

是KAERI 的评价结果, 可考虑选用[2]。

125

Y:用反应堆、以90Zr (n, p) 反应途径产I:用反应堆、以124Xe(n, ) 125Xe 125I

反应途径产生。

Y 的T 1/2为2. 7d, 发射 -的最大能量为2. 3

I 的T 1/2为60. 0d, 发射俄歇电子。125I 和131I 是用反应堆产生I 的两个最为重要的同位素。只有JEFF 3. 0/A 包括了直接贡献。有一个共振积分测量值为(3600. 0! 700) b 。I 的辐射俘获截面需要进一步研究, 且高能端需要模型的理论计算。 (13)

Y:用反应堆、以235U (n, f) 90Sr 90Y 反

131

125

MeV 。GeeL 实验室有新的亚稳态的实验数据。能量高于10MeV 时n, np+pn+d 反应道应该考虑。 (6) 生。

有直接辐射俘获效应的测量数据, JEFF 3. 0/A 评价和T NG 理论计算程序(后面将简要介绍) 计算为好。 (7)

9090

Y:用反应堆、以Y(n, ) 反应途径产

I:用反应堆、以130Te(n, ) 131T e 131I

反应途径产生。

I 的T 1/2为8. 0d, 发射 -的最大能量为0. 6MeV 。存在两个反应道, 应考虑亚稳态的存在。共振区的拟合较为困难。EXFOR obninsk 1968Dovbenko 40006003给出的数据单位应为mb, 而并非b 。正在进行相应的数据评价工作。 (14) 生。

这是世界范围广泛使用的、最为重要的治疗用放射性核素之一。应开展其数据的测量工作, 近期将会有新的结果。 (15) 产生。

137

137131

应途径产生。

这是一个通用的实际产生90Y 同位素途径。已完成累计和独立产额的分析。89Sr 产额数据也同样需要, 因为其具有50d 的半寿命, 并且总是以杂质存在于原料之中。 (8) 产生。

103

I:用反应堆、以

235

U (n, f) 反应途径产

Pd:用反应堆、以102Pd(n, ) 反应途径

Pd 的T 1/2为17. 0d, 发射俄歇电子和X 射

线。这一反应是重要的高浓缩靶材料常用的生产医用放射性核素的反应途径。评价数据主要依据理论模型的计算给出。JEFF 3. 0/A 使用的是单能级共振公式, 与较好的ENDF/B VI 热截面很好一致。JEFF 3. 0/A SRA 以实验共振积分测量值10. 0! 2. 0b 重新调整了数据。 (9) 产生。

EXFOR 数据较多, ST APRE 理论模型程序(103

Cs:用反应堆、以235U (n, f) 反应途径

Cs 的T 1/2为30. 97a, 发射的最大能量为

0. 5MeV 。137Cs 为和放射体。用于短距离放射性治疗。应该测量浅部治疗用的产额数据, 近期将会有结果。 (16) 径产生。

153

Pd:用加速器、以103Rh(p, n) 反应途径Sm:用反应堆、以152Sm (n, ) 反应途

Sm 的T 1/2为1. 9d, 发射的最大能量为

∀80∀

原子核物理评论

途径产生。

这是一种新的产生和评价工作。

192

第23卷

素。EXFOR 22612005和68005005数据单位应是mb, 而并非b 。利用EMPIRE 程序(后面将简要介绍) 进行理论计算。可采用ENDF/B VI 或JENDL 3. 3不可分辨共振区以内的数据。 (17) 产生。

186

Ir 的反应途径。文献中没

有任何数据存在。将开展新的实验测量、理论计算 (二) 很少常规使用、但却具有很大潜在使用价值的15个核素、31种产生途径的核数据的测量、理论计算及数据可靠性的初步评价情况简介: (1) 生。

Re:用反应堆、以

185

Re(n, ) 反应途径

Re 的T 1/2为3. 7d, 发射 -的最大能量为

186

1. 1M eV 。近期将会有新的评价数据。 (18) 产生。

186

Cu:用反应堆、以Cu(n, ) 反应途径产

Re:用加速器、以W(p, n) 反应途径

186

Cu 的T 1/2为12. 7h, 发射 -的最大能量为

Re 是一个应该被显著强调其各种医学应用

0. 6M eV, 发射的最大能量为0. 7MeV, 是最为重要的治疗医用放射性核素之一。它集治疗和正电子发射的X 射线断层摄影术于一体。衰变数据应修改为:38% , 17. 4% , 44. 6%电子俘获。清除实际存在评价文档是必要的。衰变数据应重新评估, 尤其弱1346keV 峰强度值应重新评估。 (2) 生。

这一产生途径在美国国家健康研究所和其它单位已有广泛使用, 但在欧盟却仍处于计划阶段, 尽管这一产生途径首先是由Julich 建议的。已有几组实验数据, 但有两组并没有被收集在EXFOR 中。反应阈值应为2. 5MeV 。EXFOR Nemashkalo 83 A0112数据单位表示有误, b 应改为mb 。核数据的评价工作正在进行, 采用ALICE IPPE 程序(后面将简要介绍) 进行了理论计算。 (3) 产生。

有一组实验数据(Zw eit et al, 1991) 。为测试其截面的可靠性进行了厚靶产额计算。采用A LICE 和EMPIRE 理论计算, 对其结果应进行分析和比对。数据的评价工作正在进行。如能找到合适的靶样品, 将进行厚靶产额的实验测量(Julich) 。 (4) 生。

有激发曲线实验数据, 已计算了平均谱值, 并与其积分实验数据进行了比较。 (5) 生。

这是具有很大潜在使用价值和可能性的重要放射性核素之一。文献中有Zn (d, ! )

64646464

的核素。已有3组较老的实验数据, 其中一组数据需要修正。需要包括同质异能态的理论计算及数据评价, 近期将会有新的数据评价工作完成。 (19) 径产生。

共有5组实验数据, 需要包括同质异能态的理论计算及数据评价, 近期将会有新的数据评价工作完成。 (20) (n, )

188

188186

Re:用加速器、以

186

W (d, 2n) 反应途

Cu:用加速器、以Ni(p, n) 反应途径产

Re:用反应堆、以186W (n, ) 187W

W 188Re 反应途径产生。

Re 的T 1/2为17. 0h, 发射的最大能量为

186

2. 0M eV 。有美国橡树岭国家实验室的187W 的积分测量数据。W(n, ) 数据的可靠性已用微分和积分测量测试过, 果。 (21) 产生。

ENDF/B VI 包括协方差数据, 不同的测量数据、热截面和共振积分均有较好的一致性, 其数据可被选用。 (22) 产生。

192

192188

187

W (n, ) 数据采用理论计算结

187

Re:用反应堆、以Re(n, ) 反应途径Cu:用加速器、以Ni(d, 2n) 反应途径

Ir:用反应堆、以191Ir (n, ) 反应途径

Ir 的T 1/2为73. 8d, 发射的最大能量为Cu:用反应堆、以Zn(n, p) 反应途径产

0. 7M eV 。ENDF/B VI 有评价数据, 有3个同质异能态, 需要进一步开展相应的工作。 (23)

192

Ir:用加速器、以

192

Os(p, n)

192

Ir 反应

途径产生。

Julich 测量了激发函数。EMPIRE 计算了全部同质异能态的贡献, 其结果与实验数据符合较好。数据评价工作即将完成。 192

Cu:用加速器、以Zn(d, x ) 反应途径产

Cu 的实验数

192192() 。

第1期王书暖等:产生医用放射性核素核数据的测量、理论计算与评价∀81∀

有能区很宽的新实验数据, Julich 有直到14M eV, 天然Zn 的新实验数据。数据需要进行筛选, 能量较高时(>25MeV) 67Cu 是可能产生的一种杂质。Julich 有高浓缩66Zn(d, ! ) 化学分离实验数据, 可以用来评价直到14MeV, 天然Zn 的新实验数据。 (6) 生。

于剂量学的定量计算中。相关核数据的评价工作正在进行。 (11)

105

Rh:用反应堆、以104Ru (n, ) 105Ru

105Rh 反应途径产生。

Rh 的T 1/2为35. 4h, 是发射体。这是一个产生 -发射体105Rh 新的重要反应途径, 极具兴趣并极具潜在使用价值。相关核数据的评价工作正在进行。 (12)

111

Cu:用反应堆、以67Zn(n, p) 反应途径产

Cu 的T 1/2为2. 6d, 发射的最大能量为

0. 6M eV 。有激发曲线实验数据, 已计算了平均谱值, 并与其积分实验数据进行了比较。Julich 有实验数据, 但却没有被收集在EXFOR 中。 (7) 产生。

有直到200M eV 的6组实验数据, 其中一组是天然Zn 的实验数据。Levkovskii 的测量数据需下修20%, McGee 实验数据已用IAEA 监测数据修正。另有两组实验数据因误差大于25%而没有被使用。在以上工作基础上给出了实验数据的拟合。应该考虑以Zn(p, ! n) 和Zn(p, 2p3n) 反应途径产生杂质的影响。需要EM PIRE 进行(p, 2p) 的理论计算。

相关的理论计算结果表明:对厚靶而言, 中子引起的68Zn(n, d) 67Cu 和68Zn(n, np) 67Cu 可能也会是产生67Cu 的重要反应途径之一。 (8) 生。

直到30M eV 有2组实验数据, 一组是Julich 的, 另一组是Levkov skii 的结果。 (9)

In:用加速器、以111Cd (p, n) ,

112

(p, 2n) 反应途径产生。

In 的T 1/2为2. 8d, 是俄歇电子发射体。产生这一核素反应途径用于诊断目的核数据的评价早已完成, 也已成功用于核成像技术SPECT 中。作为几乎是纯的俄歇电子发射体且又具有2. 8d 理想的半寿命, 也是一个非常有兴趣用于新陈代谢治疗方面的核素。 (13) 径产生。

114m

Cu:用加速器、以Zn(p, 2p) 反应途径

In:用加速器、以

114

Cd(p, n) 反应途

In 的T 1/2为2. 8d, 是俄歇电子发射体。已

完成浓缩金属靶激发函数和天然靶相关核数据的测量, 拟合和评价工作正在进行。 (14) 产生。

这是一个可以用30M eV 回旋加速器完成的反应道, 特别适合于低掠射角、浓缩薄靶情况。在Debrecen 和Cape To w n 已测量了天然Cd 这一反应的激发函数, 并用浓缩的 (15) 径产生。

114m

114

114m

In:用加速器、116Cd(p, 3n) 反应途径

Cu:用加速器、以Zn(p, ! ) 反应途径产

Cd(p, n) 反应数据进

Zn (p, X)

Cu 反应道行了修正。数据的拟合工作正在进行。

In:用加速器、以114Cd(d, 2n) 反应途

的。ALICE IPPE 用于理论计算并得到了较为满意

Ga:用加速器、以Zn(p, 2n) ,

Zn(p,

Debrecen 测量了这一反应的激发函数(浓缩

114

n) 反应途径产生。

Ga 的T 1/2为3. 2d, 是俄歇电子发射体。产

Cd) , 新近也测量了天然Cd 的这一反应的激发函

124

数, 需要用EMPIRE 程序进行理论计算。 (16) 产生。

124

生这一核素的反应途径用于诊断目的核数据的评价早已完成,

Ga 也已成功用于核成像技术SPECT

I:用加速器、以

124

T e(p, n) 反应途径

中。作为几乎是纯的俄歇电子发射体, 且又具有3. 2d 理想的半寿命, (10) 生。

I 的T 1/2为4. 2d, 发射 +的最大能量为2. 1

Ga 也是一个非常有兴趣用于新

MeV, 是最为重要的潜在用于治疗的核素之一, 它集治疗和正电子发射的X 射线断层摄影术为一体。这是产生124I 的最佳反应途径。核数据的评价与推荐已完成。正电子衰变分支比应为(0. 22! 1) %。 (17) 124

陈代谢治疗方面的核素。

Y:用加速器、以86Sr(p, n) 反应途径产

Y 的T 1/2为14. 74h, 是发射体。这是一个I:用加速器、以

124

T e(d, 2n) 反应途径

86,

∀82∀

原子核物理评论

第23卷

共有两组原始反应截面的测量数据(Julich, Bro okhaven) , 但Bro okhaven 的数据因有误而被重新修正(这一结果还没有被录入EXFOR) 。现在的两组反应截面的测量数据均好, 可用于数据的拟合。由于虑。 (18) 径产生。

仅有2001年新测量的浓缩靶实验数据。从其产额数据而言, 这似乎是产生124I 的最佳反应途径, 但需要考虑125I 杂质的产生。 (19)

149

149124125

于减缓治疗(相对于空隙液体凝胶注入灌输治疗而言) 。在法国生产的这一同位素主要用于欧洲, 在Missouri 生产的这一同位素主要用于美国。对现有的实验数据已评价, 但仍需做更多的工作, 特别是关于衰变分支比的数据。 (25)

177

I 杂质,

124

Te (d, n) ) 反应道应加以考

Lu:用反应堆、以176Lu(n, ) 反应途径

I:用加速器、以125Te (p, 2n) ) 反应途

产生。

该数据已评价。 (26) 径产生。

211

At:用加速器、以

209

Bi(! , 2n) 反应途

At 的T 1/2为7. 2h, 发射! 的最大能量为5. 9

Pm :用反应堆、以

148

N d(n, )

149

Nd MeV 。这是一个产生显著量! 发射体的反应途径。包括Debr ecen 新的测量数据在内的数据的评价分析已经完成, 并得到了可以接受的一致性。正在进行ALICE IPPE 程序的理论计算。Bi(! , X)

209

210

Pm 反应途径产生。

149

Pm 的T 1/2为2. 12d, 是 -发射体。这是一

149

个具有极大兴趣、利用稀土元素产生算及数据评价工作。 (20) 径产生。

166

Pm 发射

体新的反应途径。应开展相应的实验测量和理论计

H o:用反应堆、以

165

累积和209Bi (! , 3n) 210At 杂质反应的数据也已测量, EMPIRE 程序的理论计算与实验值符合较好。 (27)

213

H o(n, ) 反应途Bi:以

225

Ac 衰变途径产生。

Bi 的T 1/2为45. 6m in, 发射! 的最大能量为

225

H o 的T 1/2为26. 8h, 发射 -的最大能量为8. 4MeV 。这是233U 核燃料循环废物中存在的重要核素之一, 可用化学方法回收。由

A c 发射3个!

衰变的过程产生(100%, 99. 99%, 99. 98%) 。MIRD(M edical Internal Radiatio n Dose) 和ENDF 已有评价数据, 但仍需IAEA 的核衰变数据方面的帮助。 (28) 径产生。

225

1. 9M eV 。ENDF/B VI 和JEF 2. 2有评价数据, 并且在低能区数据的一致性较好, 但高能区数据的差别较大。应该考虑同质异能态的存在。一些EXFOR 数据需要重新调正。 (21) (n, ) (22) 径产生。

169

166166

H o:用反应堆、以Dy

166

164

Dy (n, )

165

H o 反应途径产生。

Ac:用加速器、以226Ra (p, 2n) 反应途

对现有的评价数据应进行分析。

169

Yb:用反应堆、以168Yb(n, ) 反应途

Ac 的T 1/2为10. 0d, 发射! 的最大能量为

5. 8MeV 。这是一个很难进行实验测量的反应道。仅有Karlsruhe Ispra 一组实验测量数据。已完成ALICE IPPE 程序的理论计算, 但是16MeV 能量点上ALICE IPPE 程序理论计算值为450mb, 与实验测量数据~600m b 差别较大, 而EM PIRE 程

Yb:用加速器、以169Tm (p, n) 反应途

序理论计算值与实验测量值相符。因此对理论计算的结果需进一步分析和比较。 (29)

225

169

Yb 的T 1/2为32. 0d, 是俄歇电子发射体。这

Yb 俄歇电子发射体

是一个具有极大兴趣、产生需要修正。 (23) 径产生。

169

的反应途径。总截面数据很好, 但衰变分支比数据

Julich 与Debrecen 合作于2004年在不同的回旋加速器上完成了激发函数的测量, 其结果是一致的。数据分析工作正在进行。 (24)

177

A c:用反应堆、或以233U 229Th 衰变

途径产生。

这是233U 核燃料循环中存在的重要核素之一。MIRD 和ENDF 已有评价数据, ND 2004Santa Fe 文献中Mirzadeh (Oak ridge) 提出需要用高通量反应堆生产

229

Lu:用反应堆、以

176

Yb (n, )

177

177Lu 反应途径产生。

Lu 的T 1/2为6. 7d, 发射 -的最大能量为0. -Th 。需要开展更多的这方面的工作。

第1期王书暖等:产生医用放射性核素核数据的测量、理论计算与评价∀83∀

核数据评价计算中已提到数个核反应统计理论模型计算程序, 如ALICE, EM PIRE II, T NG 和STAPRE 等。我们知道, 核理论, 特别是核反应理论在实际应用中的一个重要领域就是在核科学和技术应用中需要的微观核数据的理论计算与评价。因为它可以给出有理论基础的、合理的现有实验核数据的内插和外推, 可以给出最为经济、成套的重要核数据。众所周知, 核数据的实验测量是昂贵的, 并且有时也是不可能实现的(对短寿命核素而言) 。

因此, 依据现存实验核数据来进行模型理论计算的内插、外推, 从而给出核科学和技术应用中需要的全能区成套微观核数据是极其廉价和适用的。为满足发展中的核数据需求以及这里具体介绍的产生诊断和治疗医用放射性核素核数据评价计算的需求, 物理模型的理论计算是十分必要和有意义的。一些相关核数据评价计算标准程序的介绍(包括A LICE, EM PIRE II, T NG, STA PRE 等) 详见参考文献[3]。

参考文献:

[1]

S ublet J Ch, Capote Noy R. IAEA INDC(International Nu cle ar Data Committee) (NDS ) 465. Nuclear Data for Produ ction of T herapeu tic Radionu clides S ummary Report of Second Re s earch Coordination M eeting. IAEA, Vienna , Austria, 15

[3][2]

19Nov. 2004.

http://w w w nds. iaea. org/ph otonu clear/recomm ended/pd104 kaeri. dat.

王书暖. 原子核物理评论, 2001, 18(3) :181.

Nuclear Data for Production of Therapeutic Radionuclides

W A NG Shu nuan, LI Chun sheng

(China I ns ti tute o f A tomic Ener gy , Beij ing 102413, China)

Abstract :The nuclear data m easurements and prelim inary evaluatio n as w ell as calculation for established

and emerging 26radionuclides pro duced in 55w ay s by using reacto r or accelerato r or decay are briefly in tro duced in order to keep the safety and validity in m edical therapeutic applications. T he 11established ra dionuclides ar e 32P, nuclides are

225

8967

Sr,

9067

10386

Pd, Y,

125105

131

111

137

Cs,

114m

153

Sm,

124

186

Re,

149

188

Re,

166

192

Ir and the 15emerging radio

169

Cu, Cu, Ga, Rh, In, In, I, Pm, H o, Yb,

177

Lu,

211

At,

213

Bi,

Ac.

Key words :therapeutic radio nuclide pr oduction; nuclear data; evaluation

产生医用放射性核素核数据的测量_理论计算与评价

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